一种全波段可调偏振的非线性光学特性原位检测装置

：
1.本发明属于飞秒激光与物质相互作用技术领域，特别涉及非线性光学特性(开孔/闭孔z扫描，二次谐波)和荧光光谱的装置。


背景技术：

2.在传统的线性光学中，假定材料的折射率、吸收系数和反射率等光学特性不依赖于光功率；当采用高功率激光时，激光与物质相互作用产生非线性效应，材料的电极化率以及相伴的所有其它特性随着光束的电场强度而变化，这一领域的研究被称为非线性光学。
3.光在介质中引起的极化强度p可以展开为入射光电场e的幂级数形式：
[0004][0005]
其中，χ
(n)
为n阶极化率。正是这些非线性极化项的出现，导致了各种非线性光学效应的产生。
[0006]
自1960年激光问世以来，非线性光学呈现了飞速发展的趋势。而根据光与介质间是否会产生能量交换，非线性光学又可以分为被动非线性光学和主动非线性光学。属于前者的代表技术有倍频和四波混频等，而属于后者的有饱和吸收、光克尔效应与自聚焦现象等。
[0007]
这一系列非线性光学现象的发现，为今后一些长远的技术应用如脉宽压缩、频率转换、全光开关、光孤子通信、数字光计算、非线性光存储等打下了物理基础，同时也与其他学科相互结合，迅速发展出众多新的交叉学科领域。
[0008]
非线性光学的应用研究的一个重要发展趋势是寻找非线性光学效应强、响应快的材料。
[0009]
z扫描技术用于研究材料的三阶非线性折射率。单光束承担了非线性光学效应的产生和探测过程，实验设施简单，这是其他表征技术如简并四波混频等所不具备的。z扫描测量技术是一种基于自聚焦效应的，用于测量材料克尔非线性强度的方法。其原理是：将待测材料样品移动通过激光束的焦点，并在样品后面的某个地方测量光轴上强度。由于自聚焦效应的作用，这些量会发生变化，从而可以得到或光轴上强度关于样品位置的函数。
[0010]
在实际测量时，使用远场光阑的线性透过率s来用衡量孔径的尺寸，当不使用远场光阑或完全打开时，s＝1，此时为开孔z扫描测试，仅显示材料的非线性吸收效应。当s《0.4时，此时为闭孔z扫描测试，同时显示材料的非线性吸收效应和非线性折射效应。通过开孔、闭孔z扫描测试相互结合，材料的非线性折射和非线性吸收系数的大小和符号能被推导出来。
[0011]
二次谐波技术用于研究材料的二阶极化率。二次谐波可以视为和频过程的特殊情况，产生过程看作是不同频率光子的交换过程。两个频率为ω的光子在谐波产生过程中湮灭,同时生成一个新的光子，频率为2ω。产生二次谐波的第一个要求是介质具有非中心对称性，即二阶电极化率张量不能为零；第二个要求是相位匹配，材料内部各处产生的倍频光在晶体出射面具有相同相位,即基频光波与倍频光波在倍频晶体中应该具有相同的相速
度，则会互相加强得到最大输出。晶体的二次谐波偏振响应对晶体的晶格取向十分敏感，相较于传统的电子衍射方法，二次谐波测量提供了一种全光学、非破坏性、简单快捷、原位确定晶体取向的新手段。
[0012]
荧光检测技术用于研究材料的线性极化率。荧光的定义是一定波长的光线入射到材料后，材料将会吸收一部分能量并储存起来，然后发射出长波长的光子。对材料的光致发光现象进行研究，可以对材料的能级结构、量子产率等进行定性和定量的研究。
[0013]
现有的连续白光z扫描装置多采用飞秒激光激发介质所产生的超连续白光作为光源，其功率和稳定性通常较低，同时选用的透镜聚焦方式会带来额外的色散影响，这显然会导致实验结果不理想；现有的荧光检测技术大都集中在对于荧光发射光谱的表征，而对于荧光激发光谱的表征鲜有涉及；现有的二次谐波检测装置一般使用单一波长的泵浦光，对于宽波长范围内的测量鲜有涉及。同时目前已有的这三种技术一般都单独对应着一套测试装置，这意味着在测量时需要将样品反复移动位置，对实验上的连续性和误差程度带来了极大的挑战。


技术实现要素：

[0014]
针对现有技术存在的不足，本发明提供了一种全波段可调偏振的非线性光学特性原位检测装置，实现原位的可调偏振的飞秒z扫描测试、二次谐波测试、荧光发射光谱和荧光激发光谱的一体化测试，极大程度上降低由于样品测量位置变化所带来的实验误差，同时节约大量时间和成本。
[0015]
为达到上述目的，本发明的技术方案如下：
[0016]
一种全波段可调偏振的非线性光学特性原位检测装置，包括：激光产生及调制模块：激光器(1)，光学参量放大器(2)，第一可变光阑(3)，中性密度滤光片(4)，可变衰减片(5)，第一分束镜(6)，第二分束镜(7)，第一聚焦透镜(8)，第一光谱仪(9)，第二聚焦透镜(10)，第一功率计(11)，第三聚焦透镜(12)；样品测试模块：电动位移台(13)，样品夹持装置(14)；激光检测模块：第二可变光阑(15)，第三分束镜(16)，第四聚焦透镜(17)，第二光谱仪(18)，第五聚焦透镜(19)，第二功率计(20)；仪器控制模块：计算机(21)。
[0017]
上述方案中，飞秒激光器(1)产生飞秒激光脉冲，经过光学参量放大器(2)转换为所需要的特定波长的光，经过第一可变光阑(3)，中性密度滤光片(4)，可变衰减片(5)，被第一分束镜分(6)为参考光路和信号光路。参考光路中，光束经过第二分束镜(7)，反射光经过第一聚焦透镜(8)进入第一光谱仪(9)，透射光经过第二聚焦透镜(10)进入第一功率计(11)；信号光路中，光束经过第三聚焦透镜(12)入射至样品(14)上，经过第二可变光阑(15)和第三分束镜(16)，反射光经过第四聚焦透镜(17)进入第二光谱仪(18)，透射光经过第五聚焦透镜(19)进入第二功率计(20)；
[0018]
上述方案中，使用的激光器为钛蓝宝石飞秒激光器(1)，激光中心波长为800nm，脉宽为35fs，重频为1khz，单脉冲能量3.5mj。
[0019]
上述方案中，通过光学参量放大器(2)，选择所需要的特定波长的光。
[0020]
上述方案中，衰减配置由中性密度滤光片(4)和可变衰减片(5)，实现大范围的入射激光能量密度调节。
[0021]
上述方案中，第一分束镜(6)、第二分束镜(7)、第三分束镜(16)的透射光与反射光
的比值为50：50。
[0022]
上述方案中，样品加持装置(14)为手动式高精度旋转平台，精度为5弧分，可以通过旋转该旋转平台实现不同偏振方向的测量。
[0023]
上述方案中，电动位移台(13)行程为200mm，位移精度为2.5μm/step，最大速度为40mm/s。
[0024]
上述方案中，第一聚焦透镜(8)的焦距为50mm，第二聚焦透镜(10)的焦距为50mm，第三聚焦透镜(12)的焦距为300mm，第四聚焦透镜(17)的焦距为50mm，第五聚焦透镜(19)的焦距为50mm。
[0025]
上述方案中，在光路中设置有第一可变光阑(3)，第二可变光阑(15)，方便校正激光束，并切换装置功能使分别对应开孔z扫描或闭孔z扫描测试。
[0026]
上述一种全波段可调偏振的非线性光学特性原位检测装置在测量样品时步骤如下：
[0027]
(i)启动非线性光学特性检测的相关装置，包括激光器(1)、光学参量放大器(2)、电动位移平台(13)、第一光谱仪(9)、第二光谱仪(18)、第一功率计(11)、第二功率计(20)和计算机(21)；
[0028]
(ii)调节光学参量放大器(2)，选择需要使用的泵浦光束的波长；
[0029]
(iii)将需非线性光学特性检测的样品放置于样品夹持装置(14)上，旋动旋转平台的旋钮，可直接读出已旋转的相对角度的大小，进而选择需要使用的偏振角度；
[0030]
(iv)调节中性密度滤光片(4)和可变衰减片(5)，准直光路，使通过第一可变光阑(3)的光束为标准高斯光束，且在光束能量保持恒定时，微调第一光谱仪(9)、第二光谱仪(18)、第一功率计(11)、第二功率计(20)的位置，同时遵循准确测定光束能量的原理，让光束入射到这些探测器的中心位置，使它们能接收到的信号强度为最大值；
[0031]
(v)将第二可变光阑(15)完全打开，设定所需要的扫描速度、扫描范围，待检测的样品将会在设定的扫描范围内按照设定的扫描速度进行移动，得到开孔z扫描测量曲线、二次谐波、荧光发射谱；
[0032]
(vi)将第二可变光阑(15)调节至的线性透过率s《0.4，设定所需要的扫描速度、扫描范围，待检测的样品将会在设定的扫描范围内按照设定的扫描速度进行移动，得到闭孔z扫描测量曲线；
[0033]
(vii)数据处理：对开孔z扫描测量曲线和闭孔z扫描测量曲线拟合，从而得到样品的光学非线性吸收系数和光学非线性折射系数。同时提取二次谐波与荧光发射谱测试结果；
[0034]
通过上述技术方案，本发明提供的一种全波段可调偏振的非线性光学特性原位检测装置具有如下有益效果：
[0035]
(i)本发明将样品放置于手动式高精度旋转平台上，实现了可调偏振方向的非线性光学特性检测，降低了对光学偏振元件的要求。
[0036]
(ii)本发明采用光学参量放大器来选择使用的泵浦光波长，能够克服现有的连续白光z扫描装置多采用飞秒激光激发介质所产生的超连续白光作为光源，其功率和稳定性通常较低的问题。
[0037]
(iii)本发明将飞秒z开孔/闭孔扫描测试、二次谐波测试、荧光发射光谱和荧光激
发光谱的整合在一套系统内，实现原位的同时测量，提高了测量的可靠性和精确性，简化了实验流程，这是目前其他设备所达不到的。
附图说明：
[0038]
图1是本发明的一种全波段可调偏振的非线性光学特性原位检测装置的光路结构图。
[0039]
图2是本发明的一种全波段可调偏振的非线性光学特性原位检测装置的归一化开孔透射曲线实验数据及理论拟合示意图。
[0040]
图3是本发明的一种全波段可调偏振的非线性光学特性原位检测装置的二次谐波实验数据。
[0041]
图4是本发明的一种全波段可调偏振的非线性光学特性原位检测装置的荧光发射光谱实验。
[0042]
其中，激光器(1)，光学参量放大器(2)，第一可变光阑(3)，中性密度滤光片(4)，可变衰减片(5)，第一分束镜(6)，第二分束镜(7)，第一聚焦透镜(8)，第一光谱仪(9)，第二聚焦透镜(10)，第一功率计(11)，第三聚焦透镜(12)，电动位移台(13)，样品夹持装置(14)，第二可变光阑(15)，第三分束镜(16)，第四聚焦透镜(17)，第二光谱仪(18)，第五聚焦透镜(19)，第二功率计(20)，计算机(21)。
具体实施方式
[0043]
为使得本发明的发明目的、特征、优点能够更加的明显和易懂,下面将结合本发明实施例中的附图,对本发明实施例中的技术方案进行清楚完整地描述，显然，下面所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而非全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其它实施例，都属于本发明保护的范围。
[0044]
应当理解的是，在本发明的描述中，"中心"、"水平"、"上"、"下"、"前"、"后"、"左"、"右"、"内"、"外"等术语表明方向或位置关系是基于附图所示的方向或位置关系，只是为了本发明描述的方便，简化描述。它不能被理解为表明或暗示设备或组件必须具有特定的方向、按照特定的方向构造和操作，也不能被理解为本发明的限制。此外，诸如"第一"、"第二"等术语仅用于描述性目的，不能被理解为表示或暗示相对重要性或暗示所代表的技术特征的数量。因此，定义为"第一"、"第二"等的属性可以包含一个或多个。
[0045]
如图1所示，本发明提供了一种全波段可调偏振的非线性光学特性原位检测装置，包括：激光产生及调制模块：激光器(1)，光学参量放大器(2)，第一可变光阑(3)，中性密度滤光片(4)，可变衰减片(5)，第一分束镜(6)，第二分束镜(7)，第一聚焦透镜(8)，第一光谱仪(9)，第二聚焦透镜(10)，第一功率计(11)，第三聚焦透镜(12)；样品测试模块：电动位移台(13)，样品夹持装置(14)；激光检测模块：第二可变光阑(15)，第三分束镜(16)，第四聚焦透镜(17)，第二光谱仪(18)，第五聚焦透镜(19)，第二功率计(20)；仪器控制模块：计算机(21)。
[0046]
上述方案中，飞秒激光器(1)产生飞秒激光脉冲，经过光学参量放大器(2)转换为所需要的特定波长的光，经过第一可变光阑(3)，中性密度滤光片(4)，可变衰减片(5)，被第
一分束镜分(6)为参考光路和信号光路。参考光路中，光束经过第二分束镜(7)，反射光经过第一聚焦透镜(8)进入第一光谱仪(9)，透射光经过第二聚焦透镜(10)进入第一功率计(11)；信号光路中，光束经过第三聚焦透镜(12)入射至样品(14)上，经过第二可变光阑(15)和第三分束镜(16)，反射光经过第四聚焦透镜(17)进入第二光谱仪(18)，透射光经过第五聚焦透镜(19)进入第二功率计(20)；
[0047]
使用的激光器为钛蓝宝石飞秒激光器(1)，激光中心波长为800nm，脉宽为35fs，单脉冲能量3.5mj，重频为1khz，相较于高重频飞秒光源，能够降低脉冲间的热积累，避免严重的热效应问题。
[0048]
通过光学参量放大器(2)，选择所需要的特定波长的光。其原理同样是二阶非线性过程，光学参量放大器将会减弱泵浦光而增强信号光，同时产生新的闲频光。即短波长的泵浦光与信号光同时在晶体中传播，泵浦光的光子将会完全转化为同等数量的闲频光和信号光的光子。而泵浦光的光子能量与信号光的光子能量的差值是闲频光的光子能量。
[0049]
衰减配置由中性密度滤光片(4)和可变衰减片(5)，实现大范围的入射激光能量密度调节。通过多级滤光片的使用，可以实现很大的消光比，不仅能够有效保护后续光路系统中的光学元件，也能实现大功率范围内泵浦能量的调整，进而表征出待测量材料的损伤阈值。
[0050]
第一分束镜(6)、第二分束镜(7)、第三分束镜(16)的透射光与反射光的比值为50：50，均与主光轴成45
°
设置。
[0051]
样品加持装置(14)为手动式高精度旋转平台，精度为5弧分，可以通过旋转该旋转平台实现不同偏振方向的测量。
[0052]
电动位移台(13)行程为200mm，位移精度为2.5μm/step，最大速度为40mm/s。
[0053]
第一聚焦透镜(8)的焦距为50mm，将光线聚焦在第一光谱仪(9)的光纤探头上，第二聚焦透镜(10)的焦距为50mm，将光线聚焦进第一功率计(11)，第三聚焦透镜(12)的焦距为300mm，用于确定z扫描的焦点，第四聚焦透镜(17)的焦距为50mm，将光线聚焦在第二光谱仪(18)的光纤探头上，第四聚焦透镜(19)的焦距为50mm，将光线聚焦进第二功率计(20)。
[0054]
在光路中设置有第一可变光阑(3)，第二可变光阑(15)，方便校正激光束，并切换装置功能使分别对应开孔z扫描或闭孔z扫描测试。
[0055]
样品厚度较薄时，其可以被视为可变焦距的透镜。
[0056]
对于闭孔z扫描测试，假设样品具有正的非线性折射率，样品从设定的起始点开始扫描，即从远离焦点的位置开始，向着第三聚焦透镜(12)的焦点移动，当样品接近焦点时，样品产生正的自透镜效应，光束透过率变小。样品继续移动，当到达一定位置时，样品正的自透镜效应使光束聚焦，光束透过率变大。样品继续移动至设定的极限值时，透过率将会在一个固定值很小的范围内波动，通过第二探测器(20)测量光束透过率的变化，可以得到先谷后峰的曲线。对于具有负的非线性折射率的样品，用同样方法测试所得的z扫描曲线是先峰后谷的曲线。
[0057]
对于开孔z扫描测试，如果样品的透过率随入射光强度的增加而增加，则样品具有饱和吸收特性。当样品移动到焦点位置时，光束的透过率最大，扫描曲线呈波峰状。相反，如果是双光子吸收或多光子吸收材料，样品的透过率会随着入射光强度的增加而减少。当样品移动到焦点处时，光束的透过率最小，扫描曲线为波谷形。
[0058]
一种全波段可调偏振的非线性光学特性原位检测装置在测量样品时步骤如下：
[0059]
(i)启动非线性光学特性检测的相关装置，包括激光器(1)、光学参量放大器(2)、电动位移平台(13)、第一光谱仪(9)、第二光谱仪(18)、第一功率计(11)、第二功率计(20)和计算机(21)；
[0060]
(ii)调节光学参量放大器(2)，选择需要使用的泵浦光束的波长；
[0061]
(iii)将需非线性光学特性检测的样品放置于样品夹持装置(14)上，旋动手动式高精度旋转平台的旋钮，可直接读出已旋转的相对角度的大小，进而选择需要使用的偏振角度；
[0062]
(iv)调节中性密度滤光片(4)和可变衰减片(5)，准直光路，使通过第一可变光阑(3)的光束为标准高斯光束，且在光束能量保持恒定时，微调第一光谱仪(9)、第二光谱仪(18)、第一功率计(11)、第二功率计(20)的位置，同时遵循准确测定光束能量的原理，让光束入射到这些探测器的中心位置，使它们能接收到的信号强度为最大值；
[0063]
(v)将第二可变光阑(15)完全打开，设定所需要的扫描速度、扫描范围，待检测的样品将会在设定的扫描范围内按照设定的扫描速度进行移动，得到开孔z扫描测量曲线、二次谐波、荧光发射谱；
[0064]
(vi)将第二可变光阑(15)调节至的线性透过率s《0.4，设定所需要的扫描速度、扫描范围，待检测的样品将会在设定的扫描范围内按照设定的扫描速度进行移动，得到闭孔z扫描测量曲线；
[0065]
(vii)数据处理：对开孔z扫描测量曲线和闭孔z扫描测量曲线拟合，从而得到样品的光学非线性吸收系数和光学非线性折射系数。同时提取二次谐波与荧光发射谱测试结果；
[0066]
申请人声明，以上所述仅为本发明的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，所属技术领域的技术人员应该明了，任何属于本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，可轻易想到的变化或替换，均落在本发明的保护范围和公开范围之内。

技术特征：
1.一种全波段可调偏振的非线性光学特性原位检测装置，其特征在于该装置由四大模块组成，包括：激光产生及调制模块：激光器(1)，光学参量放大器(2)，第一可变光阑(3)，中性密度滤光片(4)，可变衰减片(5)，第一分束镜(6)，第二分束镜(7)，第一聚焦透镜(8)，第一光谱仪(9)，第二聚焦透镜(10)，第一功率计(11)，第三聚焦透镜(12)；样品测试模块：电动位移台(13)，样品夹持装置(14)；激光检测模块：第二可变光阑(15)，第三分束镜(16)，第四聚焦透镜(17)，第二光谱仪(18)，第五聚焦透镜(19)，第二功率计(20)；仪器控制模块：计算机(21)；飞秒激光器(1)产生飞秒激光脉冲，经过光学参量放大器(2)转换为光的波长，经过第一可变光阑(3)，中性密度滤光片(4)，可变衰减片(5)，被第一分束镜分(6)为参考光路和信号光路；参考光路中，光束经过第二分束镜(7)，反射光经过第一聚焦透镜(8)进入第一光谱仪(9)，透射光经过第二聚焦透镜(10)进入第一功率计(11)；信号光路中，光束经过第三聚焦透镜(12)入射至样品(14)上，经过第二可变光阑(15)和第三分束镜(16)，反射光经过第四聚焦透镜(17)进入第二光谱仪(18)，透射光经过第五聚焦透镜(19)进入第二功率计(20)。2.根据权利要求1所述的一种全波段可调偏振的非线性光学特性原位检测装置，其特征在于，使用的激光器为钛蓝宝石飞秒激光器(1)，激光中心波长为800nm，脉宽为35fs，重频为1khz，单脉冲能量3.5mj。3.根据权利要求1所述的一种全波段可调偏振的非线性光学特性原位检测装置，其特征在于，第一分束镜(6)、第二分束镜(7)、第三分束镜(16)的透射光与反射光的比值为50：50。4.根据权利要求1所述的一种全波段可调偏振的非线性光学特性原位检测装置，其特征在于，样品加持装置(14)为手动式高精度旋转平台，精度为5弧分，通过旋转该旋转平台实现不同偏振方向的测量；电动位移台(13)行程为200mm，位移精度为2.5μm/step，最大速度为40mm/s。5.根据权利要求1所述的一种全波段可调偏振的非线性光学特性原位检测装置，其特征在于，第一聚焦透镜(8)的焦距为50mm，第二聚焦透镜(10)的焦距为50mm，第三聚焦透镜(12)的焦距为300mm，第三聚焦透镜(17)的焦距为50mm，第四聚焦透镜(19)的焦距为50mm。6.根据权利要求1-5所述的一种全波段可调偏振的非线性光学特性原位检测装置，其特征在于，在测量样品时步骤如下：(i)启动非线性光学特性检测的相关装置，包括激光器(1)、光学参量放大器(2)、电动位移平台(13)、第一光谱仪(9)、第二光谱仪(18)、第一功率计(11)、第二功率计(20)和计算机(21)；(ii)调节光学参量放大器(2)，选择需要使用的泵浦光束的波长；(iii)将需非线性光学特性检测的样品放置于样品夹持装置(14)上，旋动旋转平台的旋钮，选择需要使用的偏振角度；(iv)调节中性密度滤光片(4)和可变衰减片(5)，准直光路，使通过第一可变光阑(3)的光束为标准高斯光束，且在光束能量保持恒定时，微调第一光谱仪(9)、第二光谱仪(18)、第一功率计(11)、第二功率计(20)的位置，让光束入射到这些探测器的中心位置，使它们能接收到的信号强度为最大值；
(v)将第二可变光阑(15)完全打开，设定所需要的扫描速度、扫描范围，待检测的样品将会在设定的扫描范围内按照设定的扫描速度进行移动，得到开孔z扫描测量曲线、二次谐波、荧光发射谱；(vi)将第二可变光阑(15)调节至的线性透过率s<0.4，设定所需要的扫描速度、扫描范围，待检测的样品将会在设定的扫描范围内按照设定的扫描速度进行移动，得到闭孔z扫描测量曲线；(vii)数据处理：对开孔z扫描测量曲线和闭孔z扫描测量曲线拟合，得到样品的光学非线性吸收系数和光学非线性折射系数，同时提取二次谐波与荧光发射谱测试结果。

技术总结
本发明提供了一种全波段可调偏振的非线性光学特性原位检测装置，飞秒激光器产生飞秒激光脉冲，经过光学参量放大器后经过第一可变光阑，中性密度滤光片，可变衰减片，被第一分束镜分为参考光路和信号光路。参考光路中，光束经过第二分束镜，反射光经过第一聚焦透镜进入第一光谱仪，透射光经过第二聚焦透镜进入第一功率计；信号光路中，光束经过第三聚焦透镜入射至样品上，经第二可变光阑和第三分束镜，反射光经过第四聚焦透镜进入第二光谱仪，透射光经过第五聚焦透镜进入第二功率计。实现原位的可调偏振的飞秒Z扫描测试、二次谐波测试、荧光发射光谱和荧光激发光谱的一体化测试，极大程度上降低样品测量位置变化带来的误差，同时节约时间和成本。约时间和成本。约时间和成本。


技术研发人员：刘丹敏 刘峻峰 刘世炳 宋海英 李亚超 谢奇源 汪鹏
受保护的技术使用者：北京工业大学
技术研发日：2023.06.03
技术公布日：2023/10/15