一种预测飞秒激光加工熔融石英的方法

1.本发明涉及一种预测飞秒激光加工熔融石英的方法，属于飞秒激光微纳制造技术领域。


背景技术：

2.飞秒激光脉冲与电介质的相互作用是基础物理的一个活跃研究领域，其中涉及一系列复杂过程，包括非线性电离产生自由电子、自由电子吸收激光能量以及材料去除。它同时也应用于工业领域，如mems石英器件的加工、高性能陶瓷的表面处理、光学元件的制造等等。而飞秒激光加工的最终结果取决于飞秒激光脉冲如何控制电子动态。对于飞秒激光与电介质的相互作用，光致电离导致自由电子的初始产生，这取决于电场和激光强度。导带中的激发电子可以进一步电离其他电子。如果自由电子密度接近临界密度，电介质材料将变得不透明。激光脉冲能量在极短时间内被非常浅的区域吸收，从而导致表面材料的烧蚀。有一系列材料机制共存并瞬态变化，如库仑爆炸、热熔化、静电去除等。现有的预测方法中(例如b.chimier，et al.damage and ablation thresholds of fused-silica in femtosecond regime[j].phys.rev.b,2011,84:094104.)，仅仅能够预测飞秒激光加工熔融石英的加工阈值，而无法预测出更为全面的加工结果。而另一种预测方法(b.h.christensen and p.balling.modeling ultrashort-pulse laser ablation of dielectric materials[j]physical review b,2009,79:155424.)得到的加工深度与实际加工结果差距甚远。因此在实际的加工中，仍然无法摆脱通过反复试验加工参数的方法来得到理想的加工结果。


技术实现要素：

[0003]
本发明的目的是为了解决飞秒激光加工熔融石英过程中去除精度不易控制和加工参数较难确定的问题，提供一种预测飞秒激光加工熔融石英的方法。通过模拟飞秒激光加工熔融石英过程中的自由电子密度，并与临界电子密度对比得到加工阈值。进而对加工区域进行网格划分，对所有网格节点进行模拟，获得加工深度、加工轮廓以及去除体积。最后根据模拟得到的深度去除效率和加工效率，同时结合实际的加工需求，给出合理的加工参数。不仅可以实现对加工精度的控制和工艺参数的优化，而且避免反复试验带来的盲目性，降低加工成本，提高生产效率。
[0004]
为实现上述目的，本发明采用如下技术方案：
[0005]
一种预测飞秒激光加工熔融石英的方法，包括以下步骤：
[0006]
步骤一、根据飞秒激光与熔融石英的相互作用过程，建立飞秒激光加工熔融石英的模型；自由电子密度ne的时间演变方程为：
[0007][0008]
式中t对应时间，ω
pi
是光致电离速率，ω
ii
是碰撞电离速率，τr是衰减时间常数，nv0
是熔融石英中的电子密度总数；
[0009]
随着电子的激发和密集等离子体的产生，等离子体的光学特性将发生瞬时变化，光学特性的演变过程由介电函数给出，表示为：
[0010][0011]
式中等离子体频率ne为自由电子密度，e为电子电荷，me是电子质量，∈0为自由空间的介电常数，τe为自由电子弛豫时间；根据马西森定则同时考虑电子-声子碰撞速率v
ep
和电子-离子碰撞速率v
ei
，自由电子弛豫时间τe表示为：
[0012][0013]
式中，ve为电子散射速率，电子-声子碰撞速率v
ep
和电子-离子碰撞速率v
ei
均由电子温度决定；随着电子激发到导带，随着激光能量的吸收，电子动能将进一步增加，即电子温度进一步上升；飞秒激光加热自由电子过程中，电子温度te的计算公式为
[0014][0015]
式中，ce为电子热容，ne为自由电子密度，为电子导热系数，vf是费米速度，ve是电子散射速率，α为吸收系数，对应于复合过程中转移到电子的势能，以及光致电离和碰撞电离过程中的激光能量损失；所述高斯光束的激光强度i表示为
[0016][0017]
式中f是入射激光通量，t
p
是脉冲持续时间，r是光学反射率，α是吸收系数；r是从给定点到激光束中心的距离；r0是激光束半径，定义为激光强度衰减为激光束中心最大强度的1/e2的半径；z是从给定点到上表面的距离；
[0018]
e、数值程序，通过循环迭代计算直到自由电子密度和电子温度达到收敛，使得材料性质是自洽的，这确保了后续计算的准确性；
[0019]
步骤二、对数值程序中的参数进行初始化设置，同时定义烧蚀判据，即当自由电子密度ne超过临界电子密度n
cr
时，熔融石英发生烧蚀，材料去除；其中临界电子密度表示为：
[0020][0021]
式中λ是飞秒激光波长，c是光速，me是电子质量，∈0是自由空间的介电常数，e为电子电荷；
[0022]
确定激光波长λ；设定脉冲持续时间t
p
(也称“脉宽”)计算范围为10fs-1000fs，对熔融石英加工阈值进行计算；给定初始的激光通量f(也称“激光能量密度”)为0.1j/cm2并开始计算；当计算过程中导带自由电子密度小于临界电子密度，即ne＜n
cr
，将激光通量增加0.1j/cm2并对所有参数进行初始化，重新进行计算；当计算过程中导带自由电子密度超过
临界电子密度，即ne≥n
cr
时，判定熔融石英发生烧蚀，记录对应的激光通量记为该脉冲持续时间下的加工阈值；选择下一个脉冲持续时间，对所有参数进行初始化设置，将激光通量重新设置为0.1j/cm2并开始新的一轮计算；直到获得所有设置的脉冲持续时间对应的加工阈值；
[0023]
步骤三、给定预测的熔融石英加工范围，将加工范围设定为计算域并进行网格划分，标记所有网格节点(r,z)，选择一个固定的脉冲持续时间t
p
，设定激光能量密度取值范围为5-16j/cm2，对所有网格节点同时计算自由电子密度、光学特性、电子温度、激光强度直到设置的时间结束；记录每一时刻下的数据得到自由电子密度时空分布、光学特性时空分布、激光强度的时空分布，根据烧蚀判据确定烧蚀位置的空间坐标，即不同半径位置处的加工深度；拟合各个烧蚀位置坐标点，进而得到加工轮廓和去除体积。
[0024]
根据对应激光参数下的加工深度、去除体积得到深度去除效率和加工效率；为实现飞秒激光加工效率和能量利用率的迅速提升，选择1.4-3.5倍加工阈值范围内的激光通量；如为获得良好的可重复性加工结果，使用大于3.5倍加工阈值的激光通量进行加工；该预测方法为实际加工提供快速、可靠的指导建议。
[0025]
有益效果
[0026]
该发明因为能够追踪飞秒激光加工熔融石英中的电子动态过程并迅速预测飞秒激光加工熔融石英的加工阈值、加工深度、加工轮廓和去除体积，所以能够通过该发明提供的飞秒激光加工熔融石英的预测方法快速找出最优激光加工参数，预测出所选参数下的加工结果，避免重复试验，节约加工成本。为超快激光加工提供有效的指导，解决去除精度不易控制、加工效率低等问题。
附图说明
[0027]
图1是一种预测飞秒激光加工熔融石英的方法流程图；
[0028]
图2是飞秒激光加工熔融石英的扫描电子显微镜观测结果图；其中，图a为激光通量5j/cm2的加工结果图；图b为激光通量6.2j/cm2的加工结果图；图c为激光通量8.7j/cm2的加工结果图；图d为激光通量10j/cm2的加工结果图；图e为激光通量11.3j/cm2的加工结果图；图f为激光通量12.5j/cm2的加工结果图；图g为激光通量15j/cm2的加工结果图；图h为激光通量12.5j/cm2的加工中心区域放大图；图i为激光通量6.2j/cm2的加工中心区域放大图；
[0029]
图3是计算域网格划分示意图；
[0030]
图4是熔融石英加工阈值随脉冲持续时间的变化规律；
[0031]
图5是熔融石英加工深度随激光通量的变化规律；
[0032]
图6是激光通量为5、6.2、8.7和10j/cm2的加工轮廓与加工结果对比图；
[0033]
图7是去除体积随激光通量的变化规律；
[0034]
图8是深度去除效率和加工效率随激光通量的变化规律。
具体实施方案
[0035]
下面结合附图1-8和实施例对本发明进行进一步说明：
[0036]
使用spectra physics公司的spitfire超快放大器(800nm)，其重复率高达1khz，脉冲能量高达3mj。根据实验条件，使用光阑和几个中性密度滤光片来降低激光功率。输出
激光的功率可以通过一个连续可调的衰减片进一步调整。通过机电快门精确控制照射时间和脉冲的数量。激光脉冲被导入一个5倍的物镜，并垂直聚焦在安装在6轴运动平台上的样品上，导致半径为r0≈6μm的光斑在1/e2的强度分布上接近高斯。采用了激光系统的单发模式确保每个作用位置只有一个激光脉冲照射到样品上。通过光束质量仪(sp620u,spiricon)测定加工激光空间分布。在物镜前测量激光脉冲宽度为120fs。选择通量范围f＝5-15j/cm2的激光加工熔融石英样品。通过共聚焦显微镜(clsm,ols4100,olympus corporation)观察在不同能量脉冲下得到的加工区域、加工深度、烧蚀形貌和去除深度。采用扫描电子显微镜(sem,su5000,hitachi)观察模拟过程细节流程图。
[0037]
如图1所示，一种预测飞秒激光加工熔融石英的方法流程图。本发明的实施例要求：在激光波长为800nm条件下，通过模拟计算得到用于指导实际加工的激光参数。主要包括脉冲持续时间为10fs-1000fs条件下的加工阈值；不同脉冲持续时间下，激光通量为5-16j/cm2的加工深度、加工轮廓和去除体积；对应加工条件和加工要求下的合适激光通量区间。为验证预测方法的准确性，设计采用的参数与实施例一致的加工案例。
[0038]
实验结果的扫描电子显微镜图像如图2所示。从图2(a)中可以看出，在激光通量为5j/cm2激光照射下得到的烧蚀坑形状是不规整的，烧蚀坑边缘区域几乎没有重铸层。随着激光通量的逐渐增大，烧蚀坑的形状逐渐变为规则圆形。在烧蚀坑边缘开始出现重铸层区域。图2(b-d)中，烧蚀坑内部相对光滑。在激光通量为6.2～10j/cm2范围内，材料的去除机制以非线性电离引起的非热烧蚀为主，包括库仑爆炸和静电去除。当激光强度达到11.3j/cm2时，烧蚀坑中心变得粗糙。随着激光通量的进一步增加，粗糙表面的范围逐渐扩大，如图2(e-g)所示。这是由于随着激光通量的增加，激光中心的相爆炸等热效应逐渐增强。在该激光通量范围内，中心区域的主要材料去除机制由非热烧蚀转变为热烧蚀。相爆炸引起的烧蚀比非线性电离引起的烧蚀强烈得多，形成如图2(h-i)所示的粗糙表面。
[0039]
具体的预测方法步骤如下：
[0040]
步骤一、根据飞秒激光与熔融石英的相互作用过程，建立飞秒激光加工熔融石英的模型；
[0041]
自由电子密度ne的时间演变方程为：
[0042][0043]
式中t对应时间，ω
pi
是光致电离速率，ω
ii
是碰撞电离速率，τr是衰减时间常数，n
v0
是熔融石英中的电子密度总数。
[0044]
随着电子的激发和密集等离子体的产生，等离子体的光学特性将发生瞬时变化，光学特性的演变过程由介电函数给出，表示为：
[0045][0046]
式中等离子体频率ne为自由电子密度，e为电子电荷，me是电子质量，∈0为自由空间的介电常数，τe为自由电子弛豫时间。根据马西森定则同时考虑电子-声子碰撞速率v
ep
和电子-离子碰撞速率v
ei
，自由电子弛豫时间τe表示为：
[0047][0048]
式中，ve为电子散射速率，电子-声子碰撞速率v
ep
和电子-离子碰撞速率v
ei
均由电子温度决定。
[0049]
随着电子激发到导带，随着激光能量的吸收，电子动能将进一步增加，即电子温度进一步上升。飞秒激光加热自由电子过程中，电子温度te的计算公式为
[0050][0051]
式中，ce为电子热容，ne为自由电子密度，为电子导热系数，vf是费米速度，ve是电子散射速率，α为吸收系数，对应于复合过程中转移到电子的势能，以及光致电离和碰撞电离过程中的激光能量损失。所述高斯光束的激光强度i表示为
[0052][0053]
式中f是入射激光通量，t
p
是脉冲持续时间，r是光学反射率，α是吸收系数。r是从给定点到激光束中心的距离。r0是激光束半径，定义为激光强度衰减为激光束中心最大强度的1/e2的半径。z是从给定点到上表面的距离。
[0054]
e、数值程序，通过循环迭代计算直到自由电子密度和电子温度达到收敛，使得材料性质是自洽的，这确保了后续计算的准确性。
[0055]
步骤二、对数值程序中的参数进行初始化设置，同时定义烧蚀判据，即当自由电子密度ne超过临界电子密度n
cr
时，熔融石英发生烧蚀，材料去除。其中临界电子密度表示为：
[0056][0057]
式中λ是飞秒激光波长，c是光速，me是电子质量，∈0是自由空间的介电常数，e为电子电荷。确定激光波长λ，得到临界电子密度为1.74
×
10
21
cm-3
；设定脉冲持续时间t
p
(也称“脉宽”)计算范围为10fs-1000fs，对熔融石英加工阈值进行计算；给定初始的激光通量f(也称“激光能量密度”)为0.1j/cm2并开始计算。当计算过程中导带自由电子密度小于临界电子密度，即ne《n
cr
，将激光通量增加0.1j/cm2并对所有参数进行初始化，重新进行计算。当计算过程中导带自由电子密度超过临界电子密度，即ne≥n
cr
时，判定熔融石英发生烧蚀，记录对应的激光通量记为该脉冲持续时间下的加工阈值。选择下一个脉冲持续时间，对所有参数进行初始化设置，将激光通量重新设置为0.1j/cm2并开始新的一轮计算。直到获得所有设置的脉冲持续时间对应的加工阈值。
[0058]
步骤三、给定预测的熔融石英加工范围，将加工范围设定为计算域并进行网格划分，标记所有网格节点(r,z)，选择一个固定的脉冲持续时间t
p
，设定激光能量密度取值范围为5-16j/cm2，对所有网格节点同时计算自由电子密度、光学特性、电子温度、激光强度直到设置的时间结束。记录每一时刻下的数据得到自由电子密度时空分布、光学特性时空分布、激光强度的时空分布，根据烧蚀判据确定烧蚀位置的空间坐标，即不同半径位置处的加
工深度。拟合各个烧蚀位置坐标点，进而得到加工轮廓和去除体积。
[0059]
建立飞秒激光加工熔融石英的加工阈值、深度、轮廓和去除体积模型。输入激光参数，对模型参数进行初始化设置，进行收敛测试。当计算域的初始自由电子密度和电子温度达到收敛后，模拟进入下一时间步，计算并输出该时刻下、各个节点的自由电子密度、光学特性、电子温度、激光强度等参数，将自由电子密度大于或等于临界电子密度的节点标记为烧蚀区，进入下一时间步重复上述过程直到模拟周期结束。设定计算域网格划分。本实施例中计算域和网格划分如图3所示。设定的光斑半径为6μm、深度为300nm。网格设置为60
×
300，即半径方向节点间距为0.1μm、深度方向节点间距为1nm。
[0060]
将能够产生烧蚀区域的最小激光能量作为加工阈值。更改激光参数能够得到不同脉冲持续时间下的加工阈值，如图4所示。可以发现随着脉冲持续时间的增大，加工阈值也逐渐增大。提取模拟中深度最大值作为加工深度。图5中给出了脉冲持续时间为120fs和300fs的激光条件下，熔融石英的加工深度随激光通量的变化规律。数值和实验结果均表明,随着激光通量的增加,加工深度逐渐接近饱和。图4和图5中同时给出不同文献报道的加工阈值和加工深度。可以发现模拟结果和已发表的实验数据较为吻合。进一步拟合各半径方向下能达到的最大深度作为加工轮廓，并与同参数下的加工结果进行对比，如图6所示。结果表明，激光通量对烧蚀坑形貌有较大影响。当加工通量为5j/cm2时，加工得到的轮廓截面为类高斯型。而当随着激光通量的增加，加工轮廓逐渐趋近于平底型形貌。在8.7j/cm2和10j/cm2激光强度下，与6.2j/cm2激光强度下的类高斯烧蚀剖面相比，烧蚀坑底部的分布要平坦得多。这与实际飞秒激光加工中观察到的结果是较为一致的。将二维的加工轮廓绕光束中轴线选择得到三维烧蚀坑，测定烧蚀坑体积得到去除体积。通过对比加工阈值、加工深度和加工轮廓的结果，本发明提出的预测方法是可靠有效的。
[0061]
图7给出脉宽为30fs、120fs和500fs的激光条件下，去除体积随激光通量的变化规律。去除体积与激光通量呈现线性而后趋近于饱和的线性同样有在实验中被观察到。当激光脉冲时间为30fs时，去除体积对激光通量的变化较为敏感。因此对于脉冲持续时间较短的激光，在略高于加工阈值的通量下精确控制熔融石英的小加工量是相当困难的。这也解释了对于略高于阈值的激光通量，飞秒激光的加工重复性较差。此外，30fs激光的线性部分斜率分别是120fs和500fs的2.1倍和3.9倍，说明激光脉冲时间越长，对激光通量的敏感性就越不明显。然而，使用较短的激光脉冲持续时间可以提高飞秒激光加工对激光通量的敏感性，进而提高加工效率。进一步处理加工深度和去除体积的数据可以得到深度去除效率和加工效率随激光通量的变化规律，如图8所示。脉冲持续时间为30fs和120fs的深度去除效率的峰值分别对应3.7j/cm2和5.2j/cm2，大约为对应脉宽下的加工阈值的1.4倍激光通量。而加工效率的峰值分别对应9.6j/cm2和13.2j/cm2，大约为对应脉宽下的加工阈值的3.5倍激光通量。在1.4-3.5f
th
的范围内能够实现较高的飞秒激光加工效率和能量利用率.同时能够得到较好的加工质量。但由于在加工特征(加工深度、去除体积)对短脉冲激光的敏感性较高,精确度稍低。可以适当提交脉冲持续时间以降低搞敏感性的影响。随着激光通量的进一步增加，去除体积逐渐趋于饱和。这是由于在远大于加工阈值的通量作用下形成相对一致的平底型轮廓，如上述图6所示。在较宽的通量范围内实现飞秒激光脉冲良好的可重复性和精确加工。在这种情况下，可以降低对激光能量稳定性的要求。但在高通量条件下，加工区域会出现热影响区等问题。与上述的激光参数相比，加工质量会明显降低。在飞秒激光
纳米/微加工中，为了获得高的加工效率和烧蚀质量，需要谨慎选择激光脉冲持续时间和能量通量。如为实现飞秒激光加工效率和能量利用率的迅速提升，可选择1.4-3.5倍加工阈值范围内的激光通量；如为获得良好的可重复性加工结果，可使用大于3.5倍加工阈值的激光通量进行加工。
[0062]
以上所述的具体描述，对发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，所应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施例而已，并不用于限定本发明的保护范围，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

技术特征：
1.一种预测飞秒激光加工熔融石英的方法，其特征在于：包括以下步骤：步骤一、根据飞秒激光与熔融石英的相互作用过程，建立飞秒激光加工熔融石英的模型；自由电子密度n
e
的时间演变方程为：式中t对应时间，ω
pi
是光致电离速率，ω
ii
是碰撞电离速率，τ
r
是衰减时间常数，n
v0
是熔融石英中的电子密度总数；随着电子的激发和密集等离子体的产生，等离子体的光学特性将发生瞬时变化，光学特性的演变过程由介电函数给出，表示为：式中等离子体频率n
e
为自由电子密度，e为电子电荷，m
e
是电子质量，∈0为自由空间的介电常数，τ
e
为自由电子弛豫时间；根据马西森定则同时考虑电子-声子碰撞速率v
ep
和电子-离子碰撞速率v
ei
，自由电子弛豫时间τ
e
表示为：式中，v
e
为电子散射速率，电子-声子碰撞速率v
ep
和电子-离子碰撞速率v
ei
均由电子温度决定；随着电子激发到导带，随着激光能量的吸收，电子动能将进一步增加，即电子温度进一步上升；飞秒激光加热自由电子过程中，电子温度t
e
的计算公式为式中，c
e
为电子热容，n
e
为自由电子密度，为电子导热系数，v
f
是费米速度，v
e
是电子散射速率，α为吸收系数，对应于复合过程中转移到电子的势能，以及光致电离和碰撞电离过程中的激光能量损失；所述高斯光束的激光强度i表示为式中f是入射激光通量，t
p
是脉冲持续时间，r是光学反射率，α是吸收系数；r是从给定点到激光束中心的距离；r0是激光束半径，定义为激光强度衰减为激光束中心最大强度的1/e2的半径；z是从给定点到上表面的距离；e、数值程序，通过循环迭代计算直到自由电子密度和电子温度达到收敛，使得材料性质是自洽的，这确保了后续计算的准确性；步骤二、对数值程序中的参数进行初始化设置，同时定义烧蚀判据，即当自由电子密度n
e
超过临界电子密度n
cr
时，熔融石英发生烧蚀，材料去除；其中临界电子密度表示为：
式中λ是飞秒激光波长，c是光速，m
e
是电子质量，∈0是自由空间的介电常数，e为电子电荷；确定激光波长λ；设定脉冲持续时间t
p
(也称“脉宽”)计算范围为10fs-1000fs，对熔融石英加工阈值进行计算；给定初始的激光通量f(也称“激光能量密度”)为0.1j/cm2并开始计算；当计算过程中导带自由电子密度小于临界电子密度，即n
e
<n
cr
，将激光通量增加0.1j/cm2并对所有参数进行初始化，重新进行计算；当计算过程中导带自由电子密度超过临界电子密度，即n
e
≥n
cr
时，判定熔融石英发生烧蚀，记录对应的激光通量记为该脉冲持续时间下的加工阈值；选择下一个脉冲持续时间，对所有参数进行初始化设置，将激光通量重新设置为0.1j/cm2并开始新的一轮计算；直到获得所有设置的脉冲持续时间对应的加工阈值；步骤三、给定预测的熔融石英加工范围，将加工范围设定为计算域并进行网格划分，标记所有网格节点(r,z)，选择一个固定的脉冲持续时间t
p
，设定激光能量密度取值范围为5-16j/cm2，对所有网格节点同时计算自由电子密度、光学特性、电子温度、激光强度直到设置的时间结束；记录每一时刻下的数据得到自由电子密度时空分布、光学特性时空分布、激光强度的时空分布，根据烧蚀判据确定烧蚀位置的空间坐标，即不同半径位置处的加工深度；拟合各个烧蚀位置坐标点，进而得到加工轮廓和去除体积。2.如权利要求1所述的一种预测飞秒激光加工熔融石英的方法，其特征在于：根据对应激光参数下的加工深度、去除体积得到深度去除效率和加工效率；为实现飞秒激光加工效率和能量利用率的迅速提升，选择1.4-3.5倍加工阈值范围内的激光通量；如为获得良好的可重复性加工结果，使用大于3.5倍加工阈值的激光通量进行加工；该预测方法为实际加工提供快速、可靠的指导建议。

技术总结
本发明涉及一种预测飞秒激光加工熔融石英的方法，主要步骤包括：建立飞秒激光加工熔融石英的模型，对计算参数进行初始化；通过模型计算在不同激光参数下的加工阈值、加工深度、加工轮廓和去除体积；基于计算结果分析深度去除效率及加工效率，并给出指导参数。本发明可以避免通过反复实验获得加工参数的过程，利用预测结果可对加工参数进行优化，从而缩短产品周期，降低加工成本，提高生产效率和加工质量，因此对飞秒激光加工熔融石英的实际加工过程具有重要指导价值。过程具有重要指导价值。过程具有重要指导价值。


技术研发人员：姜澜 吉鹏飞 潘鹏晖
受保护的技术使用者：北京理工大学
技术研发日：2023.04.21
技术公布日：2023/7/25