一种无载体镥-177溶液制备系统及方法与流程

1.本发明涉及放射性核素分离技术领域，具体涉及一种无载体镥-177溶液制备系统及方法。


背景技术：

2.无载体镥-177是一种备受关注的医用放射性核素，可用于部分癌症的诊断与治疗，如前列腺癌、神经内分泌肿瘤等。已有
177
lu-dotatate、
177
lu-psma-617两种放射性药物在欧洲和美国获批临床使用。其优异的使用效果使得无载体镥-177核素在近年来成为最受关注、临床应用激增的一种治疗核素。
3.无载体镥-177是镥-177放射性药物的重要原料，需要通过反应堆辐照富集镱-176生成，但生成后还需要将靶料富集镱-176与产物镥-177进行放射化学分离以获得满足使用要求的无载体镥-177。
4.目前，无载体镥-177的生产主要存在以下问题：1、规模化生产需要单次处理几十居里以上的镥-177，装置需要实现通过机械手或自动化设备进行操作，包括了靶料处理、物料转移、放化分离等；2、镱镥分离过程需要进行多级分离纯化，常用方法是在每一根分离柱上设置一个放射性检测器进行放射性强度监测，检测器数量较多导致装置组成较为复杂，出现故障几率较高；3、分离过程需将每一根柱的流出液收集于储液罐系统后再通过泵上样至下一根分离柱，过程复杂耗时长。因此，有必要建立一种操作简单、可连续进样、单独一个探测器可检测所有分离过程的无载体镥-177生产系统及方法。


技术实现要素：

5.本发明的目的在于提供一种无载体镥-177溶液制备系统及方法，以解决现有无载体镥-177分离操作复杂，耗时长的问题。
6.本发明解决上述技术问题的技术方案如下：
7.本发明提供一种无载体镥-177溶液制备系统，包括：
8.放射性屏蔽箱体；
9.靶料处理装置，设置在所述放射性屏蔽箱体内用于将装靶料的石英管解体，加热溶解靶料，并分离出镥-177料液；
10.镱镥分离装置，设置在所述放射性屏蔽箱体内用于将镥-177料液进行镱镥分离，获得无载体镥-177溶液；
11.镱镥分离装置包括多级连续分离单元，所述分离单元包括：首尾顺次连接的第一级分离柱和第二级分离柱；所述第一级分离柱填充有磷酸酯类萃淋树脂，所述第二级分离柱填充有dga树脂；
12.在每级分离柱上的进液口连接有无机酸淋洗液储罐，在每级分离柱上的出液口分别连接有废液罐以及镥-177溶液收集瓶；以及
13.放射性检测装置，与每级分离柱的出液管路连接用于检测每级分离柱出液的放射
性强度。
14.进一步地，在所述的无载体镥-177溶液制备系统中，所述放射性屏蔽箱的数目至少为2个，所述靶料处理装置和所述镱镥分离装置分别设置在不同的所述放射性屏蔽箱中，所述靶料处理装置和所述镱镥分离装置通过泵管连通。
15.进一步地，在所述的无载体镥-177溶液制备系统中，所述靶料处理装置包括：石英管清洗槽，用于清洗装靶料的石英管；以及靶料处理槽，用于将装靶料的石英管砸碎解体，加热溶解靶料，并获得镥-177料液；
16.优选地，所述靶料处理装置还包括蒸汽冷凝套件，所述蒸汽冷凝套件连接在所述靶料处理装置上用于收集加热溶解产生酸蒸汽。
17.进一步地，在所述的无载体镥-177溶液制备系统中，所述无载体镥-177溶液制备系统还包括运输小车，所述运输小车设置在所述放射性屏蔽箱体背部。
18.进一步地，在所述的无载体镥-177溶液制备系统中，所述无机酸淋洗液储罐的数量至少为4个；
19.优选地，所述无机酸淋洗液储罐的数量为4个，所述无机酸淋洗液储罐分别储存有0.05～0.1mol/l hcl、0.05～0.1mol/l hno3、1.0～2.0mol/l hno3、3.0～5.0mol/l hno3；
20.优选地，储存1.0～2.0mol/l hno3的淋洗液温度为室温至80℃；
21.进一步地，在所述的无载体镥-177溶液制备系统中，所述分离单元中所述第二级分离柱的尺寸小于所述第一级分离柱的尺寸；
22.优选地，分离柱尺寸由所需分离镱-176靶料质量确定，分离柱中填充的树脂质量不小于分离镱-176所需吸附容量的200％；
23.优选地，所述镱镥分离装置至少包括三个所述分离单元，且所述分离单元中分离柱的尺寸依次减小；
24.优选地，所述镱镥分离装置包括三个所述分离单元，所述镱镥分离装置中分离柱的尺寸依次为：ф30
×
1000mm和ф30
×
150mm；ф30
×
500mm和ф20
×
100mm；ф10
×
500mm和ф10
×
40mm；
25.优选地，每级分离柱分别连接有用于输送液体的柱塞泵，所述柱塞泵的流量为0～200ml/min；
26.优选地，所述镱镥分离装置采用pp或peek非金属材料。
27.本发明还提供一种无载体镥-177溶液制备系统的方法，包括：
28.将辐照后装靶料的石英管运送到放射性屏蔽箱内，进行清洗、解体加热溶解靶料，获得镥-177料液；
29.采用0.05～0.1mol/l hno3淋洗分离单元中的第一级分离柱，采用3.0～5.0mol/l hno3淋洗分离单元中的第二级分离柱，完成分离柱预处理；
30.将镥-177料液上样至分离单元中的第一级分离柱后，并采用温度为40～50℃的1.0～2.0mol/l hno3淋洗，流出液输送至废液罐收集，同时对该淋洗过程中放射性强度的变化进行监测；
31.放射性强度出现“低到高到低再到高”时，改用3.0～5.0mol/l hno3淋洗第一级分离柱，流出液输送至分离单元中的第二级分离柱，同时对该淋洗过程中放射性强度的变化进行监测；
177溶液产品的目的，各级分离流程间的无缝转接极大缩短了工艺所需时间，提高了生产效率。
44.6、采用本发明提供了的无载体镥-177溶液制备装置及方法，无载体镥-177制备所需工艺时间明显缩短。具体缩短时间主要体现在：1)1号柱4mol/l hno3淋洗流程，常规技术方法是淋洗出该溶液收集，通过蒸发浓缩、稀释或固相萃取柱等方法将收集得到的溶液进行处理得到可以进行第二次分离的溶液，再将上述溶液上柱至第二级分离柱(实例所述的3号柱)。而实际上蒸发浓缩和稀释法并不可取，因为蒸发浓缩比较耗费时间，而稀释法将产生约40倍的废液，均不符合高效生产的要求。而通过固相萃取柱进行转型得到溶液，再进行上柱至3号显然让工艺时间增加了一倍；2)采用本发明的多流路集中检测放射性变化的设计可无需对放射性检测器进行调整，而常规技术为将放射性检测器对准单只分离柱底部进行检测，而要对不同柱流程进行检测时只能移动探测器位置或每个流程流路均设置一个放射性探测器。显然，移动探测器位置属于难以操作的方式，势必需要大量时间来实现。而每个流路设置一个探测器则投入太大，且箱体内空间极为有限，过多的探测器将进一步压缩使用空间造成装置的维护和维修十分困难。
附图说明
45.此处所说明的附图用来提供对本发明实施例的进一步理解，构成本技术的一部分，并不构成对本发明实施例的限定。在附图中：
46.图1为本发明的无载体镥-177溶液制备系统的结构示意图。
47.附图中标记及对应的零部件名称：
48.图中：11-1号放射性屏蔽箱体，12-2号放射性屏蔽箱体，2-靶料处理装置，21-石英管清洗槽，22-靶料处理槽，3-镱镥分离装置，31-分离单元，311-1号柱，312-2号柱，313-3号柱，314-4号柱，315-5号柱，316-6号柱，32-无机酸淋洗液储罐，33-废液罐，34-镥-177溶液收集瓶，4-放射性检测装置，5-运输小车。
具体实施方式
49.为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。通常在此处附图中描述和示出的本发明实施例的组件可以以各种不同的配置来布置和设计。
50.因此，以下对在附图中提供的本发明的实施例的详细描述并非旨在限制要求保护的本发明的范围，而是仅仅表示本发明的选定实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
51.本发明的技术方案为：
52.一种无载体镥-177溶液制备系统，包括：
53.放射性屏蔽箱体1，放射性屏蔽箱体用于安装放置装置，并提供厚度≥20mm铅当量的屏蔽能力，降低操作人员受到放射性射线剂量照射。箱体具有废液槽用于排放放射性废液至废液管。
54.靶料处理装置2，设置在放射性屏蔽箱体内用于将装靶料的石英管砸碎解体，加热溶解靶料，并分离出镥-177料液；靶料处理装置目的为实现石英管的清洗、解体及靶料溶解功能。
55.镱镥分离装置3，设置在放射性屏蔽箱体1内用于将镥-177料液进行镱镥分离，获得无载体镥-177溶液；
56.镱镥分离装置3包括多级连续分离单元31，分离单元31包括：首尾顺次连接的第一级分离柱和第二级分离柱；第一级分离柱填充有磷酸酯类萃淋树脂，第二级分离柱填充有dga树脂；
57.在每级分离柱上的进液口连接有无机酸淋洗液储罐32，在每级分离柱上的出液口分别连接有废液罐33以及镥-177溶液收集瓶34；以及
58.放射性检测装置4，与每级分离柱的出液管路连接用于检测每级分离柱出液的放射性强度。
59.本发明提供的无载体镥-177溶液制备系统，将装有靶料的石英管通过靶料处理装置对石英管进行清洗、解体及加热溶解，获得用于镱镥分离的镥-177料液，镱镥分离装置经多级柱分离流程完成镱镥分离，获得无载体镥-177溶液。在镱镥分离过程中，通过放射性检测装置对所有分离柱出液管路进行放射性检测，让操作人员即时了解镱镥分离进程，并根据结果进行分离流程选择、切换等操作。
60.本发明提供的无载体镥-177溶液制备系统，结构设计简单、易于操作，实现了靶管转运、清洗、溶解等高放射性靶料的前处理操作，且不需要复杂的电气设备即可完成，设备故障率显著降低。镱镥分离过程采用多级分离流程，通过集中监测多条管路的放射性变化情况来判断多级分离的进程，并通过放射性检测的结果来反馈切换分离装置系统的工艺流程，实现了让待分离样品经本发明装置流程化处理得到高纯度无载体镥-177溶液产品的目的，各级分离流程间的无缝转接极大缩短了工艺所需时间，提高了生产效率。
61.整个制备系统结构合理，操作简单，使用方便，性能稳定，成本低廉，自动化程度较高。整个制备方法过程可操作性较强，分离效果好。
62.进一步地，放射性屏蔽箱的数目至少为2个，靶料处理装置和镱镥分离装置分别设置在不同的放射性屏蔽箱中，靶料处理装置和镱镥分离装置通过泵管连通。更一步优选地，放射性屏蔽箱的数目为2个，记作1号放射性屏蔽箱11，2号放射性屏蔽箱12，相邻箱体间安装有贯穿孔，用于安装溶液管路、信号或电源线等。靶料处理装置安装在1号放射性屏蔽箱中，放射性屏蔽箱和放射性检测装置安装在2号放射性屏蔽箱中，利用1号、2号箱体间的贯穿孔将镥-177料液通过泵管从1号放射性屏蔽箱内输送至2号放射性屏蔽箱内的镱镥分离装置，完成上样。
63.进一步地，靶料处理装置2包括：石英管清洗槽21，用于清洗装靶料的石英管；以及靶料处理槽22，用于将装靶料的石英管砸碎解体，加热溶解靶料，并分离出镥-177料液。石英管清洗结合了石英管转运所用的内靶筒，实现了转运靶筒和清洗内桶共用，清洗过程简单，清洗槽设计精简，减少了操作步骤。解体与溶解共用一个溶解槽，过程简单实用。
64.更进一步优选地，靶料处理装置还包括蒸汽冷凝套件，蒸汽冷凝套件连接在靶料处理装置上用于收集加热溶解产生酸蒸汽。对溶解过程加装蒸汽冷凝收集套件，避免了酸液及放射性气溶胶对箱体及其他设备的腐蚀和污染，保证了装置使用环境的安全和清洁。
65.进一步地，无载体镥-177溶液制备系统还包括运输小车，运输小车设置在放射性屏蔽箱体背部。在放射性屏蔽箱体背面安装有一条小车运输轨道，通过运输小车可实现箱体间的物料传输。
66.更进一步优选地，无机酸淋洗液储罐中储存有无机酸淋洗液，无机酸淋洗液储罐的数量至少为4个；
67.更进一步优选地，无机酸淋洗液储罐的数量为4个，无机酸淋洗液储罐分别储存有0.05～0.1mol/l hcl、0.05～0.1mol/l hno3、1.0～2.0mol/l hno3、3.0～5.0mol/l hno3；
68.更进一步优选地，储存1.0～2.0mol/l hno3的淋洗液温度为室温至80℃；
69.进一步地，所述分离单元中所述第二级分离柱的尺寸小于所述第一级分离柱的尺寸；
70.更进一步优选地，分离柱尺寸由所需分离镱-176靶料质量确定，分离柱中填充的树脂质量不小于分离镱-176所需吸附容量的200％；
71.更进一步优选地，镱镥分离装置至少包括三个分离单元，且分离单元中分离柱的尺寸依次减小；
72.更进一步优选地，镱镥分离装置包括三个分离单元，镱镥分离装置中分离柱的尺寸依次为：ф30
×
1000mm和ф30
×
150mm；ф30
×
500mm和ф20
×
100mm；ф10
×
500mm和ф10
×
40mm；
73.更进一步优选地，每级分离柱分别连接有用于输送液体的柱塞泵，柱塞泵的流量为0～200ml/min；
74.更进一步优选地，镱镥分离装置采用pp或peek非金属材料。镱镥分离装置中的柱塞泵、多通阀、分离柱、溶液储存罐及相应管线等与液体接触材料均为pp或peek等非金属材料。
75.此外，本发明的无载体镥-177溶液制备系统还包括控系统，通过上位机plc控制系统可手动或自动控制制备系统中泵、阀达到远程控制箱体内镱镥分离流程的进行。
76.一种无载体镥-177溶液制备方法，包括：
77.将辐照后装靶料的石英管运送到放射性屏蔽箱内，进行清洗、砸碎解体加热溶解靶料，分离出镥-177料液；
78.采用0.05～0.1mol/l hno3淋洗分离单元中的第一级分离柱，采用3.0～5.0mol/l hno3淋洗分离单元中的第二级分离柱，完成分离柱预处理；
79.将镥-177料液上样至分离单元中的第一级分离柱后，并采用温度为40～50℃的1.0～2.0mol/l hno3淋洗，流出液输送至废液罐收集，同时对该淋洗过程中放射性强度的变化进行监测；
80.放射性强度出现“低到高到低再到高”时，改用3.0～5.0mol/l hno3淋洗第一级分离柱，流出液输送至第二级分离柱，同时对该淋洗过程中放射性强度的变化进行监测；
81.放射性强度出现“急剧上升，急剧降低，再到降低较为缓慢”时，停止对第一级分离柱的3.0～5.0mol/l hno3淋洗，采用0.05～0.1mol/l hno3淋洗第二级分离柱1～3倍柱体积后，流出液输送至废液罐收集，再用采用0.05～0.1mol/l hcl淋洗淋第二级分离柱，流出液输送至下一分离单元中的第一级分离柱中，同时对该淋洗过程中放射性强度的变化进行监测；
82.放射性强度出现“急剧上升，急剧降低，再到降低较为缓慢”时，停止对第二级分离柱的0.05～0.1mol/l hno3淋洗，
83.下一分离单元分离过程依照前面步骤依次进行淋洗，重复进行多次，完成镱镥分离。
84.进一步地，加热溶解靶料的步骤为：加入1～4mol/l的盐酸或硝酸溶解液加热温度至80-100℃溶解靶料。
85.进一步地，镱镥分离完成后，采用0.05～0.1mol/l hno3淋洗分离单元中的第一级分离柱，采用3.0～5.0mol/l hno3淋洗分离单元中的第二级分离柱。
86.进一步地，下一分离单元分离过程依次进行两次重复淋洗。
87.为了进一步说明本发明，以下结合实施例对本发明提供的无载体镥-177溶液制备系统及方法进行描述，但是应当理解，这些实施例是以本发明技术方案为前提下进行实施，给出了详细的实施方式和具体的操作过程，只是为进一步说明本发明的特征和优点，而不是对本发明权利要求的限制，本发明的保护范围也不限于下述的实施例。
88.实施例1
89.请参照图1，本发明实施例提供的一种无载体镥-177溶液制备系统，包括：放射性屏蔽箱体1、靶料处理装置2、镱镥分离装置3、放射性检测装置4。
90.放射性屏蔽箱1，数目为两个，记为1号放射性屏蔽箱11、2号放射性屏蔽箱12。箱体厚度≥20mm铅当量，两相邻箱体间有若干用于管线布置的贯穿孔。屏蔽箱的尺寸为：宽2500
×
深1500
×
高1800mm，配套关节机械手2支，夹持力≥7kg，正面配制两块铅玻璃窥视窗，尺寸为500
×
600mm。配备废物丢弃孔道和地漏各1个，尺寸ф150mm。在放射性屏蔽箱背部配备小车运输轨道，运输小车5及轨道与箱体背部平行，可在箱体小车门处停留，从而实现箱体间运输物料的目的。
91.靶料处理装置2安装在1号放射性屏蔽箱11，在1号箱体内装有靶料的石英管通过靶料处理装置对石英管进行清洗、解体及加热溶解，获得用于镱镥分离的镥-177料液。
92.靶料处理装置2包括：石英管清洗槽21，用于清洗装靶料的石英管；以及靶料处理槽22，用于将装靶料的石英管砸碎解体，加热溶解靶料，并分离出镥-177料液。
93.石英管清洗槽21包含一个外桶和一个内桶，均为聚四氟材质，外桶靠上有一个进液口，通过蠕动泵加清洗溶液，清洗溶液一般为去离子水或稀硝酸；外桶底部有一个出液口，通过排液管连接至废液槽排放至废液下水管中。内桶底部开有数个圆孔或狭缝，用于排液，该内桶尺寸与盛放石英管的转运装置匹配，在反应堆出堆、切割靶件、取出石英管后即使用该容器盛放石英管，作为石英管转运内桶使用。该结构设计可减少石英管操作工序，简化前处理流程。
94.靶料处理槽22由一个聚四氟桶、聚四氟砸锤及加热器组成，桶壁装有一个加液口，连接加液管，可向圆桶内加注溶解液，一般为1～4mol/l hno3或hcl；聚四氟砸锤为实心圆柱体，顶部有挂钩用于控制砸锤的起落，达到解体石英管的目的。加热器为平台型加热板，加热温度室温～300℃范围内可调，加热台焊接一个不锈钢或铝桶架，用于固定聚四氟桶，防止其倾倒。
95.靶料处理装置2还包括蒸汽冷凝套件，蒸汽冷凝套件连接在靶料处理装置上用于收集加热溶解产生酸蒸汽。蒸汽冷凝套件主要包括一个带抽气孔的圆盖、聚四氟抽气管、玻
璃冷凝管、孟氏洗气瓶等，以实现加热溶解产生酸蒸汽的收集，防止酸汽大量飘散在箱体内腐蚀箱体及其他物品。对溶解过程加装蒸汽冷凝收集套件，避免了酸液及放射性气溶胶对箱体及其他设备的腐蚀和污染，保证了装置使用环境的安全和清洁。
96.利用机械手从运输小车上取下装有石英靶管的转运内桶，将内桶放入-石英管清洗槽内，加入清洗溶液至石英管清洗槽内，当石英管浸泡完毕后，排出清洗溶液。将装有石英靶管的内桶从石英管清洗槽中提起，并将石英管通过机械手夹起转移至靶料处理槽中。完成石英管转移后，用机械手操作砸锤将桶内石英靶管砸碎解体，反复砸5～10次后移走砸锤。随后进行加热溶解，并通过冷凝装置将蒸汽收集。当溶解完成后，将带过滤器的吸液管路插入靶料处理槽底部。完成靶料的前处理及靶料处理流程。
97.镱镥分离装置3安装在2号放射性屏蔽箱12内，利用1号、2号箱体间的贯穿孔将镥-177料液通过泵管从1号箱输送至2号箱内的镱镥分离装置，完成上样。1号放射性屏蔽箱内靶料处理槽溶解靶料所得溶液通过泵加压从1号箱体进入2号箱体，上样至镱镥分离装置3中，将镥-177料液进行镱镥分离，获得无载体镥-177溶液。
98.镱镥分离装置包括多级连续分离单元，分离单元31包括：首尾顺次连接的第一级分离柱和第二级分离柱；第一级分离柱填充有磷酸酯类萃淋树脂，第二级分离柱填充有dga树脂；在每级分离柱上的进液口连接有无机酸淋洗液储罐32，在每级分离柱上的出液口分别连接有废液罐33以及镥-177溶液收集瓶34。
99.在本实施例中，分离单元具有3组，共计6根分离柱，依次记为1号柱311、2号柱312、3号柱313、4号柱314、5号柱315、6号柱316。1号柱尺寸为ф30
×
1000mm，2号柱尺寸为ф30
×
150mm，3号柱为ф30
×
500mm，4号柱为ф20
×
100mm，5号柱为ф10
×
500mm，6号柱为ф10
×
40mm。分离柱材料为pp或peek等非金属材料，其中1号、3号、5号这3只分离柱填装有ln、ln2等磷酸酯类萃淋树脂，另外2号、4号、6号3只分离柱填装有dga树脂。分离柱尺寸根据所需分离镱-176靶料质量确定，所装树脂质量不小于分离镱-176所需吸附容量的200％。
100.镱镥分离装置除分离柱外，还包括柱塞泵、多通阀、连接管道等部件，柱塞泵为peek泵头，流量0～200ml/min，耐压15mpa。多通阀、管路均为peek材质，管径1/8英寸。
101.无机酸淋洗液储罐的数量为4个，无机酸淋洗液储罐分别储存有0.05～0.1mol/l hcl、0.05～0.1mol/l hno3、1.0～2.0mol/l hno3、3.0～5.0mol/l hno3；其中1.0～2.0mol/l hno3储罐设计有水浴加热夹套结构，水浴温度为室温～80℃可调，储罐内设计有机械搅拌器提升溶液温度均一性，储罐内溶液温度由聚四氟温度探头检测。淋洗液储罐的储液量通过一个磁翻板peek液位计检测，体积不低于6只分离柱柱体积总和的20倍。
102.镱镥分离装置，采用精简的泵、阀设计，达到连续上样分离的目的。通过不同阀组合实现用一台泵完成6只分离柱流程的运行，且阀的类型和规格一致，为后期阀、管路等维护更换降低了难度。本发明采用磷酸酯类萃淋树脂对镱镥两种元素进行分离，采用dga树脂将高酸度溶液转换为低酸度溶液，实现了镱镥的高效分离和6只柱连续分离的目的，提高了装置的自动化程度。
103.放射性检测装置4安装在2号放射性屏蔽箱12内，通过放射性检测装置对所有柱出液管路进行放射性检测，让操作人员即时了解镱镥分离进程，并根据结果进行分离流程选择、切换等操作。
104.放射性检测装置4为一个放射性探测器和屏蔽铅室组成，其中探测器为盖革管、碘
化钠或其他类型。屏蔽铅室厚度不低于20mm。可实现仅通过一个探测器检测6只分离柱的镱-175和镥-177分离情况(检测管路中通过探测区域的放射性强度变化)，极大降低了箱体内的空间占用率和装置成本。
105.放射性检测装置，采用多管线集中采集，达到仅用1个探测器检测6条管线放射性强度变化情况的效果。
106.实施例2
107.基于实施例1提供的无载体镥-177溶液制备系统，本发明实施例的无载体镥-177溶液制备方法，包括：
108.s1：将辐照后的石英管放入转运内桶，将内桶放至转运小车，经小车轨道运至1号屏蔽箱体，利用关节式机械手从转运小车上取下内桶，将内桶转移至清洗圆槽中。随后，打开加液泵电源通过加液口向清洗槽内加注清洗溶液(一般为去离子水或稀硝酸)，当溶液加注完成后关闭加液泵电源，浸泡石英管一定时间(5～10分钟)，打开清洗槽出液口阀门，排干清洗废液。然后将内桶提起倾斜倒出桶内石英管至溶解圆桶内，再利用聚四氟砸锤放入溶解圆桶，反复数次砸碎桶中石英管(石英管砸碎情况通过箱体顶部放置的摄像头进行观察)。
109.s2：完成上述步骤后，取出砸锤，打开溶解液加液泵电源通过加液口向溶解桶内添加溶解液(1～4mol/l hno3或hcl)，再用机械手将抽气罩盖于溶解桶上，打开冷凝水开关，打开抽气泵抽提，再开启加热板加热开关，加热温度80-100℃。加热过程中每10～15分钟添加5～10ml溶解液，重复3～5次后，停止加热待降温后打开抽气罩通过摄像头查看桶内靶料处理情况。当靶料完全溶解后，向桶内加入一定量的去离子水再溶解，将带有过滤头的吸液管插入桶底，用于转移镥-177料液至镱镥分离装置。
110.s3：采用无机酸淋洗液储罐中0.05～0.1mol/l hno3淋洗柱1号柱311、3号柱313、5号柱315；采用3.0～5.0mol/l hno3淋洗2号柱312、4号柱314、6号柱316。然后，将s2中镥-177料液通过溶液管路上样至1号柱311，并顺序用无机酸淋洗液储罐中温度为40～50℃的1.0～2.0mol/l hno3淋洗1号柱311，流出液收集至废液罐。
111.上述过程运行的同时，通过放射性检测装置4监测放射性检测器放射性强度的变化情况，当放射性强度在淋洗1.0～2.0mol/l hno3后，出现“由低到高到低再到高”时，改用3.0～5.0mol/l hno3淋洗1号柱311，流出液至2号柱312。
112.继续监测放射性检测器放射性强度变化情况，当出现“急剧上升，急剧降低，再到降低较为缓慢”时，停止3.0～5.0mol/l hno3淋洗。开始2号柱312流程：用0.05～0.1mol/l hno3淋洗1～3倍柱体积后，流出液收集至废液罐，用0.05～0.1mol/l hcl淋洗2号柱312，流出液至3号柱313。
113.监测放射性检测器放射性强度变化情况，当出现“急剧上升，急剧降低，再到降低较为缓慢”时，停止0.05～0.1mol/l hcl淋洗2号柱312。开始3号柱313流程：用无机酸淋洗液储罐中温度为40～50℃的1.0～2.0mol/l hno3淋洗3号柱313，流出液收集至废液罐。
114.上述过程运行的同时，监测放射性检测器放射性强度的变化情况，当放射性强度在淋洗1.0～2.0mol/l hno3后，出现“由低到高到低再到高”时，改用3.0～5.0mol/l hno3淋洗3号柱(d-3)，流出液至4号柱(d-4)。
115.继续监测放射性检测器放射性强度变化情况，当出现“急剧上升，急剧降低，再到
降低较为缓慢”时，停止3.0～5.0mol/l hno3淋洗。开始4号柱314流程：用0.05～0.1mol/l hno3淋洗1～3倍柱体积后，流出液收集至废液罐，用0.05～0.1mol/l hcl淋洗4号柱314，流出液至5号柱315；
116.监测放射性检测器放射性强度变化情况，当出现“急剧上升，急剧降低，再到降低较为缓慢”时，停止0.05～0.1mol/l hcl淋洗4号柱314。开始5号柱315流程：用无机酸淋洗液储罐中温度为40～50℃的1.0～2.0mol/l hno3淋洗5号柱315，流出液收集至废液罐。
117.上述过程运行的同时，监测放射性检测器放射性强度的变化情况，当放射性强度在淋洗1.0～2.0mol/l hno3后，出现“由低到高到低再到高”时，改用3.0～5.0mol/l hno3淋洗5号柱315，流出液至6号柱316。
118.继续监测放射性检测器放射性强度变化情况，当出现“急剧上升，急剧降低，再到降低较为缓慢”时，停止3.0～5.0mol/l hno3淋洗。开始6号柱316流程：用0.05～0.1mol/l hno3淋洗1～3倍柱体积后，流出液收集至废液罐，用0.05～0.1mol/l hcl淋洗6号柱316，流出液收集至无载体镥-177溶液收集瓶。
119.监测放射性检测器放射性强度变化情况，当出现“急剧上升，急剧降低，再到降低较为缓慢”时，停止0.05～0.1mol/l hcl淋洗6号柱316。完成镱镥分离过程。
120.完成上述步骤后，用3～5倍柱体积的去离子水冲洗分离柱，然后用0.05～0.1mol/l hno3淋洗1号柱311、3号柱313、5号柱315，3.0～5.0mol/l hno3淋洗2号柱312、4号柱314、6号柱316以备下一次镱镥分离。
121.以上的具体实施方式，对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，所应理解的是，以上仅为本发明的具体实施方式而已，并不用于限定本发明的保护范围，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

技术特征：
1.一种无载体镥-177溶液制备系统，其特征在于，包括：放射性屏蔽箱体；靶料处理装置，设置在所述放射性屏蔽箱体内用于将装靶料的石英管解体，加热溶解靶料，并分离出镥-177料液；镱镥分离装置，设置在所述放射性屏蔽箱体内用于将镥-177料液进行镱镥分离，获得无载体镥-177溶液；镱镥分离装置包括多级连续分离单元，所述分离单元包括：首尾顺次连接的第一级分离柱和第二级分离柱；所述第一级分离柱填充有磷酸酯类萃淋树脂，所述第二级分离柱填充有dga树脂；在每级分离柱上的进液口连接有无机酸淋洗液储罐，在每级分离柱上的出液口分别连接有废液罐以及镥-177溶液收集瓶；以及放射性检测装置，与每级分离柱的出液管路连接用于检测每级分离柱出液的放射性强度。2.根据权利要求1所述的无载体镥-177溶液制备系统，其特征在于，所述放射性屏蔽箱的数目至少为2个，所述靶料处理装置和所述镱镥分离装置分别设置在不同的所述放射性屏蔽箱中，所述靶料处理装置和所述镱镥分离装置通过泵管连通。3.根据权利要求1所述的无载体镥-177溶液制备系统，其特征在于，所述靶料处理装置包括：石英管清洗槽，用于清洗装靶料的石英管；以及靶料处理槽，用于将装靶料的石英管砸碎解体，加热溶解靶料，并获得镥-177料液；优选地，所述靶料处理装置还包括蒸汽冷凝套件，所述蒸汽冷凝套件连接在所述靶料处理装置上用于收集加热溶解产生酸蒸汽。4.根据权利要求1所述的无载体镥-177溶液制备系统，其特征在于，所述无载体镥-177溶液制备系统还包括运输小车，所述运输小车设置在所述放射性屏蔽箱体背部。5.根据权利要求1所述的无载体镥-177溶液制备系统，其特征在于，所述无机酸淋洗液储罐的数量至少为4个；优选地，所述无机酸淋洗液储罐的数量为4个，所述无机酸淋洗液储罐分别储存有0.05～0.1mol/l hcl、0.05～0.1mol/l hno3、1.0～2.0mol/l hno3、3.0～5.0mol/l hno3；优选地，储存1.0～2.0mol/l hno3的淋洗液温度为室温至80℃。6.根据权利要求1所述的无载体镥-177溶液制备系统，其特征在于，所述分离单元中所述第二级分离柱的尺寸小于所述第一级分离柱的尺寸；优选地，分离柱尺寸由所需分离镱-176靶料质量确定，分离柱中填充的树脂质量不小于分离镱-176所需吸附容量的200％；优选地，所述镱镥分离装置至少包括三个所述分离单元，且所述分离单元中分离柱的尺寸依次减小；优选地，所述镱镥分离装置包括三个所述分离单元，所述镱镥分离装置中分离柱的尺寸依次为：ф30
×
1000mm和ф30
×
150mm；ф30
×
500mm和ф20
×
100mm；ф10
×
500mm和ф10
×
40mm；优选地，每级分离柱分别连接有用于输送液体的柱塞泵，所述柱塞泵的流量为0～200ml/min；
优选地，所述镱镥分离装置采用pp或peek非金属材料。7.一种无载体镥-177溶液制备系统的方法，其特征在于，包括：将辐照后装靶料的石英管运送到放射性屏蔽箱内，进行清洗、解体加热溶解靶料，获得镥-177料液；采用0.05～0.1mol/l hno3淋洗分离单元中的第一级分离柱，采用3.0～5.0mol/l hno3淋洗分离单元中的第二级分离柱，完成分离柱预处理；将镥-177料液上样至分离单元中的第一级分离柱后，并采用温度为40～50℃的1.0～2.0mol/l hno3淋洗，流出液输送至废液罐收集，同时对该淋洗过程中放射性强度的变化进行监测；放射性强度出现“低到高到低再到高”时，改用3.0～5.0mol/l hno3淋洗第一级分离柱，流出液输送至分离单元中的第二级分离柱，同时对该淋洗过程中放射性强度的变化进行监测；放射性强度出现“急剧上升，急剧降低，再到降低较为缓慢”时，停止对第一级分离柱的3.0～5.0mol/l hno3淋洗，采用0.05～0.1mol/l hno3淋洗第二级分离柱1～3倍柱体积后，流出液输送至废液罐收集，再用采用0.05～0.1mol/l hcl淋洗淋分离单元中的第二级分离柱，流出液输送至下一分离单元中的第一级分离柱中，同时对该淋洗过程中放射性强度的变化进行监测；放射性强度出现“急剧上升，急剧降低，再到降低较为缓慢”时，停止对分离单元中的第二级分离柱的0.05～0.1mol/l hno3淋洗；下一分离单元分离过程依照前面步骤依次进行淋洗，重复进行多次，完成镱镥分离。8.根据权利要求7所述的无载体镥-177溶液制备方法，其特征在于，加热溶解靶料的步骤为：加入1～4mol/l的盐酸或硝酸溶解液加热温度至80-100℃溶解靶料。9.根据权利要求7所述的无载体镥-177溶液制备方法，其特征在于，镱镥分离完成后，采用0.05～0.1mol/l hno3淋洗分离单元中的第一级分离柱，采用3.0～5.0mol/l hno3淋洗分离单元中的第二级分离柱。10.根据权利要求7所述的无载体镥-177溶液制备方法，其特征在于，下一分离单元分离过程依次进行两次重复淋洗。

技术总结
本发明公开了一种无载体镥-177溶液制备系统及方法，属于放射性核素分离技术领域。所述制备系统，包括：放射性屏蔽箱体、靶料处理装置、镱镥分离装置和放射性检测装置；所述镱镥分离装置包括多级连续分离单元，所述第一级分离柱填充有磷酸酯类萃淋树脂，所述第二级分离柱填充有DGA树脂；在每级分离柱上的进液口连接有无机酸淋洗液储罐，在每级分离柱上的出液口分别连接有废液罐以及镥-177溶液收集瓶。本发明提供的无载体镥-177溶液制备系统，结构合理，操作简单，使用方便，性能稳定，成本低廉，自动化程度较高，可高效、安全地完成镱-176靶件辐照后的放化处理，得到无载体镥-177溶液。制备方法过程可操作性较强，分离效果好。分离效果好。分离效果好。


技术研发人员：胡映江 张劲松 罗宁 李波 陈云明 彭楚乔 曾俊杰
受保护的技术使用者：中国核动力研究设计院
技术研发日：2023.07.19
技术公布日：2023/10/11